O Peter O’ Toole ξεκίνησε την κινηματογραφική του καριέρα το 1959 και μόλις τρία χρόνια αργότερα το Hollywood άρχισε να μιλά για αυτόν! Αφορμή η ταινία Λόρενς της Αραβίας του David Lean όπου πρωταγωνιστούσε. Η ταινία αποσπά 7 βραβεία Όσκαρ το 1963, ανάμεσα στα οποία εκείνο της καλύτερης ταινίας, άλλα ο O’ Toole που είχε ήδη βραβευθεί με Χρυσή Σφαίρα νεοεμφανιζόμενου ηθοποιού και BAFTA καλύτερου Βρετανού ηθοποιού, χάνει το Όσκαρ Καλύτερου Ανδρικού Ρόλου από τον μεγάλο Gregory Peck, για τον ρόλο του στο To Kill a Mockingbird του Robert Mulligan. Ήταν το ξεκίνημα μιας μεγάλης κινηματογραφικής καριέρας, άλλα κι ενός ρεκόρ: ο Peter O’ Toole ήταν ο ηθοποιός με τις περισσότερες (8 συνολικά) υποψηφιότητες χωρίς καμία νίκη στα Όσκαρ, αν εξαιρέσει κανείς την τιμητική βράβευση του το 2003.

Ιρλανδός στην καταγωγή, σπούδασε με υποτροφία στη Βασιλική Σχολή Δραματικής Τέχνης και είχε κερδίσει ήδη τη φήμη του Σαιξπηρικού ηθοποιού με σημαντική παρουσία στο θέατρο μετά το τηλεοπτικό του ντεμπούτο το 1954. Η πρώτη του ταινία ήταν το  The Day They Robbed the Bank of England, αν και γνωστός στο κινηματογραφικό κοινό έγινε με το περίφημο Λόρενς της Αραβίας, όπου πήρε τον πρωταγωνιστικό ρόλο. Η ερμηνεία του στην ταινία του Lean βρέθηκε στο νούμερο ένα της λίστας του περιοδικού Premiere, με τις 100 καλύτερες ερμηνείες όλων των εποχών.

O Peter O’ Toole έχει συνδέσει το όνομα του με ενδιαφέρουσες πρωτιές. Ανάμεσα στις 8 υποψηφιότητες για Όσκαρ, οι δύο αφορούν… τον ίδιο ρόλο, άλλα σε διαφορετική ταινία. Συγκεκριμένα ο ηθοποιός είχε προταθεί για Όσκαρ για την ερμηνεία του ως Βασιλιάς Ερρίκος τόσο στο Becket (1964) όσο και στο The Lion in Winter το 1968, όπου συμπρωταγωνιστούσε με την Katharine Hepburn. H καριέρα του χαρακτηρίζεται από τις πολύ σημαντικές ερμηνείες σε θέατρο, κινηματογράφο και τηλεόραση.Ενώ συμμετείχε στο cast σύγχρονων τηλεοπτικών και κινηματογραφικών παραγωγών, όπως το The Tudors, το Troy, τον Ρατατούη. Τελευταία του υποψηφιότητα για Όσκαρ ήταν για τον πρωταγωνιστικό ρόλο στο Venus του Roger Michell το 2006.

Τον Ιούλιο του 2012 ανακοίνωσε πως αποσύρεται από την ηθοποιία. Ο Peter O’ Toole απεβίωσε στις 14 Δεκεμβρίου 2013.